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中國環(huán)境學(xué)會報告顯示，現(xiàn)階段很多地區(qū)，農(nóng)業(yè)面源污染已經(jīng)超過了工業(yè)點(diǎn)源污染，成為了我國污染的最大污染源，而其中硝酸鹽是最主要的面源污染。進(jìn)入地表水或地下水的硝酸鹽會導(dǎo)致水體富營養(yǎng)化或缺氧等問題，嚴(yán)重威脅水體生態(tài)平衡乃至人體健康。污水處理廠對硝酸根污染處理方法為基于微生物厭氧-缺氧-好氧法(AAO法)，這種方法存在泥齡矛盾、碳源競爭、溶解氧干擾等問題，在高碳排放的同時產(chǎn)生大量污泥，不符合目前我國“雙碳”的要求。
由此，中國科學(xué)院南京土壤所研究員王玉軍團(tuán)隊(duì)開展了基于綠色能源的電化學(xué)硝酸根還原并回收活性氮的研究。受生物體內(nèi)串聯(lián)的酶促反應(yīng)啟發(fā)，團(tuán)隊(duì)設(shè)計了一種基于層狀雙金屬氫氧化物(LDH)的雙(多)金屬位點(diǎn)催化劑，將電化學(xué)硝酸鹽還原(eNO3-RR)反應(yīng)涉及復(fù)雜的多電子耦合質(zhì)子轉(zhuǎn)移過程有機(jī)串聯(lián)，極大提高了eNO3-RR產(chǎn)氨的產(chǎn)率和選擇性。
該電極材料制備簡便、成本低廉且可以批量合成，對于滿足工業(yè)需求具有重要的現(xiàn)實(shí)意義。催化劑中，Ni通過同晶置換Co位點(diǎn)形成了Fe2O3-Co/NiO的異質(zhì)界面，其中Ni可作為分解水產(chǎn)活性氫(*H)的位點(diǎn)，同時通過調(diào)節(jié)Co的電子密度促進(jìn)Co位點(diǎn)上eNO2-RR反應(yīng)(NO2-+5H2O+6e-→NH3+7OH-)，實(shí)現(xiàn)了NO3--to-NO2-和NO2--to-NH3兩步之間的動力學(xué)匹配。
通過重水(D2O)動力學(xué)同位素效應(yīng)(KIE)、原位拉曼(in situ Raman)、原位同步輻射X射線吸收譜(operando XAFS)等實(shí)驗(yàn)并結(jié)合理論計算模型證明了Fe、Co、Ni在反應(yīng)中的動態(tài)變化和協(xié)同作用機(jī)制。研究實(shí)現(xiàn)了在低電壓(-0.42V vs 標(biāo)準(zhǔn)氫電極)下50.4 mg·cm-2·h-1的產(chǎn)率，法拉第效率高達(dá)97.8%，進(jìn)一步通過簡單的加熱鹽酸吸收的方法，即可獲得高純度的氯化銨晶體，實(shí)現(xiàn)了活性氮的回收。
該工作為面源污染的源頭控制和低能耗綠NH3生產(chǎn)提供了新的突破口。
該研究成果發(fā)表在德國應(yīng)用化學(xué)(Angew. Chem. Int. Ed.)上，2021級博士生楊強(qiáng)為論文第一作者，王玉軍研究員與崔培昕副研究員為論文通訊作者。該研究得到了國家自然科學(xué)基金等項(xiàng)目的資助。
電催化硝酸鹽還原的機(jī)制示意圖
原標(biāo)題：南京土壤所在硝酸鹽電化學(xué)還原研究中取得進(jìn)展
